Hoàng tử đã trở thành người thừa kế rõ ràng ngôi vị Luxembourg vào ngày thoái vị của bà nội của ông, Nữ Đại Công tước Charlotte của Luxembourg vào ngày 12 tháng năm 1964. Từ năm 1980 đến năm 1998, ông là thành viên của Hội đồng Nhà nước. Ngày 04 tháng 3 năm 1998, Hoàng tử Henri được chỉ định là Đại diện toàn quyền của cha mình, Đại Công tước Jean, có nghĩa là ông là người nắm giữ các quyền hạn của cha mình theo quy định của hiến pháp. Ngày 07 tháng 10 năm 2000, ngay sau cha mình thoái vị, Henri chính thức trở thành Đại Công tước của Luxembourg và đã tuyên thệ hiến pháp trước Quốc hội sau ngày hôm đó[1].Là người đứng đầu một chế độ quân chủ lập hiến, Đại Công tước Henri của nhiệm vụ chủ yếu là đại diện. Tuy nhiên, ông vẫn giữ được quyền hạn theo hiến pháp như bổ nhiệm Thủ tướng Chính phủ Luxembourg, giải thể Quốc hội, ban hành sắc lệnh và công nhận các đại sứ. Đại Công tước Henri là Tổng tư lệnh của Quân đội Luxembourg. Một trong những chức năng của Đại công tước chính là đại diện cho Luxembourg trong lĩnh vực đối ngoại. Vào tháng 5 năm 2001, Đại Công tước Henri và Nữ Đại Công tước Maria Teresa đã thực hiện chuyến thăm nước ngoài đầu tiên của nhà nước Tây Ban Nha, theo lời mời của vua Juan Carlos I và Hoàng hậu Sofia. Đại Công tước Henri là một thành viên của Ủy ban Olympic quốc tế, là thành viên của Quỹ Mentor (được thành lập do Tổ chức Y tế Thế giới) và một giám đốc của Charles Darwin Trust cho các quần đảo Galapagos [2]. Ông sống với gia đình của mình tại lâu đài Berg ở Luxembourg. Ông cũng có một nhà nghỉ ở Cabasson, gần Bormes-les-Mimosas ở phía nam của Pháp.